Ultratransparent ug stretchable nga mga graphene electrodes

Ang mga two-dimensional nga materyales, sama sa graphene, madanihon alang sa parehong conventional semiconductor applications ug bag-ong aplikasyon sa flexible electronics. Bisan pa, ang taas nga tensile strength sa graphene moresulta sa fracturing sa ubos nga strain, nga naghimo niini nga mahagiton sa pagpahimulos sa talagsaon nga electronic properties niini sa stretchable electronics. Aron mahimo ang maayo kaayo nga strain-dependent performance sa transparent graphene conductors, naghimo kami og graphene nanoscrolls taliwala sa mga stacked graphene layers, nga gitawag og multilayer graphene/graphene scrolls (MGGs). Ubos sa strain, ang pipila ka scrolls nagdugtong sa fragmented domains sa graphene aron mapadayon ang usa ka percolating network nga nakapahimo sa maayo kaayo nga conductivity sa taas nga strains. Ang Trilayer MGGs nga gisuportahan sa elastomers nagpabilin sa 65% sa ilang orihinal nga conductance sa 100% strain, nga perpendicular sa direksyon sa current flow, samtang ang trilayer films sa graphene nga walay nanoscrolls nagpabilin lamang sa 25% sa ilang starting conductance. Usa ka ma-stretchable nga all-carbon transistor nga gihimo gamit ang MGGs isip electrodes nagpakita og transmittance nga >90% ug nagpabilin sa 60% sa orihinal nga current output niini sa 120% strain (parallel sa direksyon sa charge transport). Kining mga ma-stretchable ug transparent nga all-carbon transistors makapahimo sa sopistikado nga ma-stretchable nga optoelectronics.
Ang stretchable transparent electronics usa ka nagtubo nga natad nga adunay importanteng mga aplikasyon sa mga abanteng biointegrated systems (1, 2) ingon man ang potensyal nga i-integrate sa stretchable optoelectronics (3, 4) aron makahimo og sopistikado nga soft robotics ug mga display. Ang Graphene nagpakita sa maayong mga kabtangan sa atomic thickness, taas nga transparency, ug taas nga conductivity, apan ang implementasyon niini sa stretchable applications napugngan sa tendensiya niini nga moliki sa gagmay nga mga strain. Ang pagbuntog sa mga limitasyon sa mekanikal sa graphene mahimong makahimo og bag-ong functionality sa stretchable transparent devices.
Ang talagsaong mga kabtangan sa graphene naghimo niini nga usa ka lig-on nga kandidato alang sa sunod nga henerasyon sa transparent conductive electrodes (5, 6). Kung itandi sa labing kasagarang gigamit nga transparent conductor, ang indium tin oxide [ITO; 100 ohms/square (sq) sa 90% transparency], ang monolayer graphene nga gipatubo pinaagi sa chemical vapor deposition (CVD) adunay parehas nga kombinasyon sa sheet resistance (125 ohms/sq) ug transparency (97.4%) (5). Dugang pa, ang mga graphene film adunay talagsaon nga pagka-flexible kung itandi sa ITO (7). Pananglitan, sa usa ka plastik nga substrate, ang conductance niini mahimong mapadayon bisan sa usa ka bending radius of curvature nga gamay ra sama sa 0.8 mm (8). Aron mapalambo pa ang electrical performance niini isip usa ka transparent flexible conductor, ang nangaging mga trabaho nakaugmad og graphene hybrid materials nga adunay one-dimensional (1D) silver nanowires o carbon nanotubes (CNTs) (9–11). Dugang pa, ang graphene gigamit isip mga electrode para sa mixed dimensional heterostructural semiconductors (sama sa 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, ug 0D quantum dots) (12), flexible transistors, solar cells, ug light-emitting diodes (LEDs) (13–23).
Bisan tuod ang graphene nagpakita og maayong mga resulta para sa flexible electronics, ang aplikasyon niini sa stretchable electronics limitado sa mga mechanical properties niini (17, 24, 25); ang graphene adunay in-plane stiffness nga 340 N/m ug Young's modulus nga 0.5 TPa (26). Ang lig-on nga carbon-carbon network wala maghatag og bisan unsang energy dissipation mechanisms para sa applied strain ug busa dali nga mabuak sa ubos sa 5% nga strain. Pananglitan, ang CVD graphene nga gibalhin ngadto sa polydimethylsiloxane (PDMS) elastic substrate makapadayon lang sa conductivity niini sa ubos sa 6% nga strain (8). Ang mga kalkulasyon sa teoretikal nagpakita nga ang crumpling ug interplay tali sa lain-laing mga layer kinahanglan nga kusog nga makapakunhod sa stiffness (26). Pinaagi sa pag-stack sa graphene ngadto sa daghang mga layer, gitaho nga kini nga bi- o trilayer graphene ma-stretchable hangtod sa 30% nga strain, nga nagpakita sa resistance change nga 13 ka pilo nga mas gamay kaysa sa monolayer graphene (27). Apan, kini nga pagkamaunat-unat mas ubos gihapon kon itandi sa mga state-of-the-art nga mainat-unat nga mga konduktor (28, 29).
Importante ang mga transistor sa mga stretchable applications tungod kay kini makapahimo sa sopistikado nga sensor readout ug signal analysis (30, 31). Ang mga transistor sa PDMS nga adunay multilayer graphene isip source/drain electrodes ug channel material makamentinar sa electrical function hangtod sa 5% strain (32), nga mas ubos kay sa minimum required value (~50%) para sa wearable health-monitoring sensors ug electronic skin (33, 34). Bag-ohay lang, usa ka graphene kirigami approach ang gisusi, ug ang transistor nga gi-gated sa usa ka liquid electrolyte mahimong ma-stretch hangtod sa 240% (35). Bisan pa, kini nga pamaagi nanginahanglan og suspended graphene, nga nagpakomplikado sa proseso sa paghimo.
Dinhi, among nakab-ot ang mga highly stretchable graphene devices pinaagi sa pagsal-ot sa mga graphene scrolls (~1 ngadto sa 20 μm ang gitas-on, ~0.1 ngadto sa 1 μm ang gilapdon, ug ~10 ngadto sa 100 nm ang gitas-on) taliwala sa mga graphene layers. Among gihunahuna nga kini nga mga graphene scrolls makahatag og mga conductive path aron matul-id ang mga liki sa mga graphene sheets, sa ingon mapadayon ang taas nga conductivity ubos sa strain. Ang mga graphene scrolls wala magkinahanglan og dugang nga synthesis o proseso; kini natural nga naporma atol sa wet transfer procedure. Pinaagi sa paggamit sa multilayer G/G (graphene/graphene) scrolls (MGGs) graphene stretchable electrodes (source/drain ug gate) ug semiconducting CNTs, among napakita ang highly transparent ug highly stretchable all-carbon transistors, nga mahimong i-stretch ngadto sa 120% strain (parallel sa direksyon sa charge transport) ug magpabilin sa 60% sa ilang orihinal nga current output. Kini ang pinaka-stretchable transparent carbon-based transistor sa pagkakaron, ug kini naghatag og igong current aron magmaneho og inorganic LED.
Aron makahimo og lapad nga transparent nga stretchable graphene electrodes, among gipili ang CVD-grown graphene sa Cu foil. Ang Cu foil gibitay sa tunga sa CVD quartz tube aron tugotan ang pagtubo sa graphene sa duha ka kilid, nga nagporma og G/Cu/G structures. Aron mabalhin ang graphene, una namong gi-spin-coat ang nipis nga layer sa poly(methyl methacrylate) (PMMA) aron mapanalipdan ang usa ka kilid sa graphene, nga among ginganlan og topside graphene (vice versa sa pikas nga kilid sa graphene), ug pagkahuman, ang tibuok film (PMMA/top graphene/Cu/bottom graphene) gihumol sa (NH4)2S2O8 solution aron matangtang ang Cu foil. Ang bottom-side graphene nga walay PMMA coating dili kalikayan nga adunay mga liki ug depekto nga magtugot sa etchant nga makasulod (36, 37). Sama sa gipakita sa Fig. 1A, ubos sa epekto sa surface tension, ang gipagawas nga graphene domains gilukot ngadto sa mga scroll ug dayon gilakip sa nahabilin nga top-G/PMMA film. Ang mga top-G/G scroll mahimong ibalhin ngadto sa bisan unsang substrate, sama sa SiO2/Si, bildo, o humok nga polymer. Ang pagsubli niini nga proseso sa pagbalhin sa makadaghang higayon ngadto sa samang substrate makahatag og mga istruktura sa MGG.
(A) Eskematikong ilustrasyon sa pamaagi sa paggama para sa mga MGG isip usa ka stretchable electrode. Atol sa pagbalhin sa graphene, ang likod nga graphene sa Cu foil gibuak sa mga utlanan ug mga depekto, gilukot ngadto sa arbitraryong mga porma, ug hugot nga gilakip sa ibabaw nga mga pelikula, nga nagporma og mga nanoscroll. Ang ikaupat nga cartoon nagpakita sa gipatong-patong nga istruktura sa MGG. (B ug C) High-resolution TEM characterizations sa usa ka monolayer MGG, nga nagpunting sa monolayer graphene (B) ug sa scroll (C) nga rehiyon, matag usa. Ang inset sa (B) usa ka low-magnification nga imahe nga nagpakita sa kinatibuk-ang morphology sa monolayer MGGs sa TEM grid. Ang mga inset sa (C) mao ang mga intensity profile nga gikuha subay sa rectangular boxes nga gipakita sa imahe, diin ang mga distansya tali sa mga atomic plane kay 0.34 ug 0.41 nm. (D) Carbon K-edge EEL spectrum nga adunay kinaiya nga graphitic π* ug σ* peaks nga gimarkahan. (E) Sectional AFM nga imahe sa monolayer G/G scrolls nga adunay height profile subay sa yellow dotted line. (F hangtod I) Optical microscopy ug AFM nga imahe sa trilayer G nga walay (F ug H) ug adunay mga scroll (G ug I) sa 300-nm-baga nga SiO2/Si substrates, matag usa. Ang representatibong mga scroll ug mga kunot gimarkahan aron ipasiugda ang ilang mga kalainan.
Aron mapamatud-an nga ang mga scroll kay giligid nga graphene sa kinaiyahan, nagpahigayon kami og high-resolution transmission electron microscopy (TEM) ug electron energy loss (EEL) spectroscopy studies sa monolayer top-G/G scroll structures. Ang Figure 1B nagpakita sa hexagonal structure sa usa ka monolayer graphene, ug ang inset kay usa ka overall morphology sa film nga natabunan sa usa ka single carbon hole sa TEM grid. Ang monolayer graphene naglangkob sa kadaghanan sa grid, ug ang pipila ka graphene flakes sa presensya sa daghang stacks sa hexagonal rings makita (Fig. 1B). Pinaagi sa pag-zoom sa usa ka indibidwal nga scroll (Fig. 1C), among naobserbahan ang daghang graphene lattice fringes, nga ang lattice spacing naa sa range nga 0.34 hangtod 0.41 nm. Kini nga mga sukod nagsugyot nga ang mga flakes random nga giligid ug dili perpekto nga graphite, nga adunay lattice spacing nga 0.34 nm sa "ABAB" layer stacking. Ang Figure 1D nagpakita sa carbon K-edge EEL spectrum, diin ang peak sa 285 eV naggikan sa π* orbital ug ang usa nga naa sa palibot sa 290 eV tungod sa transisyon sa σ* orbital. Makita nga ang sp2 bonding ang nagdominar niini nga istruktura, nga nagpamatuod nga ang mga scroll kay taas og graphitic.
Ang mga hulagway sa optical microscopy ug atomic force microscopy (AFM) naghatag og panabut sa distribusyon sa mga graphene nanoscroll sa mga MGG (Fig. 1, E hangtod G, ug figs. S1 ug S2). Ang mga scroll kay random nga giapod-apod sa ibabaw, ug ang ilang in-plane density motaas nga proporsyonal sa gidaghanon sa mga gipatong nga mga layer. Daghang mga scroll ang nagkaguliyang ug nagpakita og dili parehas nga gitas-on sa han-ay nga 10 hangtod 100 nm. Kini 1 hangtod 20 μm ang gitas-on ug 0.1 hangtod 1 μm ang gilapdon, depende sa gidak-on sa ilang inisyal nga mga graphene flakes. Sama sa gipakita sa Fig. 1 (H ug I), ang mga scroll adunay mas dagkong gidak-on kaysa mga kunot, nga mosangpot sa mas bagis nga interface tali sa mga graphene layer.
Aron masukod ang mga electrical properties, among gi-pattern ang mga graphene films nga adunay o walay scroll structures ug layer stacking ngadto sa 300-μm-wide ug 2000-μm-long strips gamit ang photolithography. Ang two-probe resistances isip function sa strain gisukod ubos sa ambient conditions. Ang presensya sa mga scrolls nakakunhod sa resistivity para sa monolayer graphene og 80% nga adunay 2.2% nga pagkunhod lang sa transmittance (fig. S4). Kini nagpamatuod nga ang mga nanoscrolls, nga adunay taas nga current density hangtod sa 5 × 107 A/cm2 (38, 39), adunay positibo nga electrical contribution sa mga MGG. Taliwala sa tanang mono-, bi-, ug trilayer plain graphene ug MGGs, ang trilayer MGG adunay pinakamaayong conductance nga adunay transparency nga hapit 90%. Aron itandi sa ubang mga tinubdan sa graphene nga gitaho sa literatura, among gisukod usab ang four-probe sheet resistances (fig. S5) ug gilista kini isip function sa transmittance sa 550 nm (fig. S6) sa Fig. 2A. Ang MGG nagpakita og parehas o mas taas nga conductivity ug transparency kay sa artipisyal nga gipatong nga multilayer plain graphene ug reduced graphene oxide (RGO) (6, 8, 18). Timan-i nga ang sheet resistances sa artipisyal nga gipatong nga multilayer plain graphene gikan sa literatura medyo mas taas kay sa among MGG, tingali tungod sa ilang wala ma-optimize nga mga kondisyon sa pagtubo ug pamaagi sa pagbalhin.
(A) Mga resistensya sa upat ka probe sheet batok sa transmittance sa 550 nm para sa pipila ka klase sa graphene, diin ang itom nga mga kwadro nagpasabot sa mono-, bi-, ug trilayer MGGs; ang pula nga mga lingin ug asul nga mga trianggulo katumbas sa multilayer plain graphene nga gipatubo sa Cu ug Ni gikan sa mga pagtuon ni Li et al. (6) ug Kim et al. (8), matag usa, ug pagkahuman gibalhin ngadto sa SiO2/Si o quartz; ug ang berde nga mga trianggulo mga kantidad para sa RGO sa lainlaing mga degree sa pagkunhod gikan sa pagtuon ni Bonaccorso et al. (18). (B ug C) Na-normalize nga pagbag-o sa resistensya sa mono-, bi- ug trilayer MGGs ug G isip function sa perpendicular (B) ug parallel (C) strain ngadto sa direksyon sa pag-agos sa kuryente. (D) Na-normalize nga pagbag-o sa resistensya sa bilayer G (pula) ug MGG (itom) ubos sa cyclic strain loading hangtod sa 50% perpendicular strain. (E) Na-normalize nga pagbag-o sa resistensya sa trilayer G (pula) ug MGG (itom) ubos sa cyclic strain loading hangtod sa 90% parallel strain. (F) Na-normalize nga pagbag-o sa capacitance sa mono-, bi- ug trilayer G ug bi- ug trilayer MGGs isip function sa strain. Ang inset mao ang istruktura sa capacitor, diin ang polymer substrate mao ang SEBS ug ang polymer dielectric layer mao ang 2-μm-thick nga SEBS.
Aron masusi ang strain-dependent performance sa MGG, among gibalhin ang graphene ngadto sa thermoplastic elastomer styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) substrates (~2 cm ang gilapdon ug ~5 cm ang gitas-on), ug ang conductivity gisukod samtang ang substrate giinat (tan-awa ang Materials and Methods) nga perpendicular ug parallel sa direksyon sa current flow (Fig. 2, B ug C). Ang strain-dependent electrical behavior miuswag uban sa paglakip sa mga nanoscroll ug pagdugang sa gidaghanon sa mga graphene layer. Pananglitan, kung ang strain perpendicular sa current flow, para sa monolayer graphene, ang pagdugang sa mga scroll nagdugang sa strain sa electrical breakage gikan sa 5 ngadto sa 70%. Ang strain tolerance sa trilayer graphene miuswag usab pag-ayo kon itandi sa monolayer graphene. Sa mga nanoscroll, sa 100% perpendicular strain, ang resistensya sa trilayer MGG structure misaka lang og 50%, kon itandi sa 300% para sa trilayer graphene nga walay scrolls. Gisusi ang pagbag-o sa resistensya ubos sa cyclic strain loading. Alang sa pagtandi (Fig. 2D), ang resistensya sa usa ka plain bilayer graphene film misaka og mga 7.5 ka pilo human sa ~700 ka siklo sa 50% nga perpendicular strain ug padayon nga nagkataas uban sa strain sa matag siklo. Sa laing bahin, ang resistensya sa usa ka bilayer MGG misaka lang og mga 2.5 ka pilo human sa ~700 ka siklo. Pinaagi sa pag-apply og hangtod sa 90% nga strain subay sa parallel direction, ang resistensya sa trilayer graphene misaka og ~100 ka pilo human sa 1000 ka siklo, samtang kini ~8 ka pilo lang sa usa ka trilayer MGG (Fig. 2E). Ang mga resulta sa cycling gipakita sa fig. S7. Ang medyo mas paspas nga pagtaas sa resistensya subay sa parallel strain direction tungod kay ang oryentasyon sa mga liki perpendicular sa direksyon sa current flow. Ang deviation sa resistensya atol sa loading ug unloading strain tungod sa viscoelastic recovery sa SEBS elastomer substrate. Ang mas lig-on nga resistensya sa MGG strips atol sa cycling tungod sa presensya sa dagkong mga scroll nga maka-bridge sa mga liki nga bahin sa graphene (sama sa naobserbahan sa AFM), nga makatabang sa pagmintinar sa percolating pathway. Kini nga panghitabo sa pagmintinar sa conductivity pinaagi sa percolating pathway gitaho na kaniadto alang sa mga cracked metal o semiconductor films sa elastomer substrates (40, 41).
Aron masusi kini nga mga graphene-based films isip gate electrodes sa mga stretchable devices, among gitabonan ang graphene layer og SEBS dielectric layer (2 μm ang gibag-on) ug gimonitor ang dielectric capacitance change isip function sa strain (tan-awa ang Fig. 2F ug ang Supplementary Materials para sa mga detalye). Among naobserbahan nga ang mga capacitance nga adunay plain monolayer ug bilayer graphene electrodes dali nga mikunhod tungod sa pagkawala sa in-plane conductivity sa graphene. Sa kasukwahi, ang mga capacitance nga gi-gated sa MGGs ingon man ang plain trilayer graphene nagpakita og pagtaas sa capacitance uban sa strain, nga gilauman tungod sa pagkunhod sa dielectric thickness uban sa strain. Ang gilauman nga pagtaas sa capacitance nahiuyon pag-ayo sa MGG structure (fig. S8). Kini nagpakita nga ang MGG angay isip gate electrode para sa stretchable transistors.
Aron mas masusi ang papel sa 1D graphene scroll sa strain tolerance sa electrical conductivity ug mas maayo nga makontrol ang panagbulag tali sa mga graphene layer, migamit kami og spray-coated CNTs aron ilisan ang graphene scrolls (tan-awa ang Supplementary Materials). Aron masundog ang mga istruktura sa MGG, nagdeposito kami og tulo ka densidad sa CNTs (nga mao, CNT1
(A hangtod C) Mga imahe sa AFM sa tulo ka lainlaing densidad sa mga CNT (CNT1
Aron mas masabtan ang ilang kapabilidad isip mga electrode para sa stretchable electronics, sistematiko namong gisusi ang mga morpolohiya sa MGG ug G-CNT-G ubos sa strain. Ang optical microscopy ug scanning electron microscopy (SEM) dili epektibo nga mga pamaagi sa pag-characterize tungod kay pareho silang walay color contrast ug ang SEM mahimong ma-expose sa mga image artifact atol sa electron scanning kung ang graphene naa sa polymer substrates (figs. S9 ug S10). Aron maobserbahan in situ ang graphene surface ubos sa strain, among gikolekta ang mga AFM measurements sa trilayer MGGs ug plain graphene human sa pagbalhin ngadto sa nipis kaayo (~0.1 mm ang gibag-on) ug elastic SEBS substrates. Tungod sa intrinsic defects sa CVD graphene ug extrinsic damage atol sa proseso sa pagbalhin, dili kalikayan nga adunay mga liki nga mamugna sa strained graphene, ug sa nagkataas nga strain, ang mga liki nahimong mas dasok (Fig. 4, A hangtod D). Depende sa stacking structure sa carbon-based electrodes, ang mga liki nagpakita og lain-laing mga morphology (fig. S11) (27). Ang densidad sa crack area (gihubit nga crack area/analyzed area) sa multilayer graphene mas ubos kay sa monolayer graphene human sa strain, nga nahiuyon sa pagtaas sa electrical conductivity para sa mga MGG. Sa laing bahin, ang mga scroll kanunay nga naobserbahan nga nagsumpay sa mga liki, nga naghatag og dugang nga conductive pathways sa strained film. Pananglitan, sama sa gimarkahan sa imahe sa Fig. 4B, usa ka lapad nga scroll ang mitabok sa usa ka liki sa trilayer MGG, apan walay scroll nga naobserbahan sa plain graphene (Fig. 4, E hangtod H). Sa susama, ang mga CNT nagsumpay usab sa mga liki sa graphene (fig. S11). Ang densidad sa crack area, scroll area density, ug roughness sa mga film gisumada sa Fig. 4K.
(A hangtod H) Mga in situ nga imahe sa AFM sa trilayer G/G scrolls (A hangtod D) ug trilayer G structures (E hangtod H) sa usa ka nipis kaayo nga SEBS (~0.1 mm ang gibag-on) nga elastomer sa 0, 20, 60, ug 100% nga strain. Ang mga representatibo nga liki ug scrolls gipunting gamit ang mga pana. Ang tanan nga mga imahe sa AFM naa sa usa ka lugar nga 15 μm × 15 μm, gamit ang parehas nga color scale bar nga gimarkahan. (I) Simulation geometry sa patterned monolayer graphene electrodes sa SEBS substrate. (J) Simulation contour map sa maximal principal logarithmic strain sa monolayer graphene ug sa SEBS substrate sa 20% external strain. (K) Pagtandi sa densidad sa crack area (pula nga kolum), scroll area density (dilaw nga kolum), ug surface roughness (asul nga kolum) para sa lain-laing mga istruktura sa graphene.
Kung ang mga MGG films giinat, adunay usa ka importante nga dugang nga mekanismo nga ang mga scroll mahimong magtapot sa mga nabuak nga rehiyon sa graphene, nga magpadayon sa usa ka percolating network. Ang mga graphene scrolls maayo tungod kay kini mahimong napulo ka micrometer ang gitas-on ug busa makahimo sa pagtapot sa mga liki nga kasagaran hangtod sa micrometer scale. Dugang pa, tungod kay ang mga scroll gilangkoban sa multilayers sa graphene, gilauman nga kini adunay ubos nga resistensya. Sa pagtandi, ang medyo dasok (mas ubos nga transmittance) nga mga CNT network gikinahanglan aron makahatag og parehas nga conductive bridging capability, tungod kay ang mga CNT mas gagmay (kasagaran pipila ka micrometer ang gitas-on) ug dili kaayo conductive kaysa mga scroll. Sa laing bahin, sama sa gipakita sa fig. S12, samtang ang graphene mabuak atol sa pag-inat aron ma-accommodate ang strain, ang mga scroll dili mabuak, nga nagpakita nga ang ulahi mahimong nag-slide sa ilawom nga graphene. Ang hinungdan nga dili kini mabuak lagmit tungod sa gilukot nga istruktura, nga gilangkoban sa daghang mga lut-od sa graphene (~1 hangtod 2 0 μm ang gitas-on, ~0.1 hangtod 1 μm ang gilapdon, ug ~10 hangtod 100 nm ang gitas-on), nga adunay mas taas nga epektibo nga modulus kaysa sa single-layer graphene. Sama sa gitaho ni Green ug Hersam (42), ang metallic CNT networks (diametro sa tubo nga 1.0 nm) makab-ot ang ubos nga resistensya sa sheet nga <100 ohms/sq bisan pa sa dako nga resistensya sa junction tali sa mga CNT. Gikonsiderar nga ang atong mga graphene scroll adunay gilapdon nga 0.1 hangtod 1 μm ug nga ang mga G/G scroll adunay mas dagkong mga lugar sa kontak kaysa mga CNT, ang resistensya sa kontak ug lugar sa kontak tali sa graphene ug graphene scrolls dili angay nga mahimong mga hinungdan sa pagmintinar sa taas nga conductivity.
Ang graphene adunay mas taas nga modulus kaysa sa SEBS substrate. Bisan kung ang epektibo nga gibag-on sa graphene electrode mas ubos kaysa sa substrate, ang pagkagahi sa graphene nga gipilo sa gibag-on niini parehas sa substrate (43, 44), nga miresulta sa kasarangan nga rigid-island effect. Gisundog namo ang deformation sa usa ka 1-nm-thick nga graphene sa usa ka SEBS substrate (tan-awa ang Supplementary Materials para sa mga detalye). Sumala sa mga resulta sa simulation, kung ang 20% ​​nga strain gigamit sa SEBS substrate sa gawas, ang average nga strain sa graphene kay ~6.6% (Fig. 4J ug fig. S13D), nga nahiuyon sa mga obserbasyon sa eksperimento (tan-awa ang fig. S13). Gitandi namo ang strain sa patterned graphene ug substrate regions gamit ang optical microscopy ug nakit-an nga ang strain sa substrate region labing menos doble sa strain sa graphene region. Kini nagpakita nga ang strain nga gigamit sa graphene electrode patterns mahimong limitado pag-ayo, nga nagporma og graphene stiff islands sa ibabaw sa SEBS (26, 43, 44).
Busa, ang abilidad sa mga MGG electrodes sa pagmentinar sa taas nga conductivity ubos sa taas nga strain lagmit gipaandar sa duha ka mayor nga mekanismo: (i) Ang mga scroll mahimong magdugtong sa mga rehiyon nga wala’y koneksyon aron mapadayon ang usa ka conductive percolation pathway, ug (ii) ang multilayer graphene sheets/elastomer mahimong mo-slide sa usag usa, nga moresulta sa pagkunhod sa strain sa mga graphene electrodes. Alang sa daghang mga layer sa gibalhin nga graphene sa elastomer, ang mga layer dili lig-on nga gilakip sa usag usa, nga mahimong mo-slide isip tubag sa strain (27). Ang mga scroll nagdugang usab sa roughness sa mga graphene layer, nga makatabang sa pagdugang sa panagbulag tali sa mga graphene layer ug busa makapahimo sa pag-slide sa mga graphene layer.
Ang mga all-carbon device madasigon nga gipangita tungod sa mubu nga gasto ug taas nga throughput. Sa among kaso, ang mga all-carbon transistor gihimo gamit ang usa ka bottom graphene gate, usa ka top graphene source/drain contact, usa ka sorted CNT semiconductor, ug SEBS isip dielectric (Fig. 5A). Sama sa gipakita sa Fig. 5B, ang usa ka all-carbon device nga adunay CNTs isip source/drain ug gate (bottom device) mas opaque kay sa device nga adunay graphene electrodes (top device). Kini tungod kay ang mga CNT network nanginahanglan og mas dagkong gibag-on ug, busa, mas ubos nga optical transmittances aron makab-ot ang sheet resistances nga susama sa graphene (fig. S4). Ang Figure 5 (C ug D) nagpakita sa representative transfer ug output curves sa wala pa ang strain para sa usa ka transistor nga gihimo gamit ang bilayer MGG electrodes. Ang gilapdon ug gitas-on sa channel sa unstrained transistor kay 800 ug 100 μm, matag usa. Ang gisukod nga on/off ratio mas dako kay sa 103 nga adunay on ug off currents sa lebel nga 10−5 ug 10−8 A, matag usa. Ang output curve nagpakita sa ideal nga linear ug saturation regimes nga adunay klaro nga gate-voltage dependence, nga nagpakita sa ideal nga kontak tali sa mga CNT ug graphene electrodes (45). Ang contact resistance sa graphene electrodes naobserbahan nga mas ubos kaysa sa evaporated Au film (tan-awa ang fig. S14). Ang saturation mobility sa stretchable transistor mga 5.6 cm2/Vs, susama sa parehas nga polymer-sorted CNT transistors sa rigid Si substrates nga adunay 300-nm SiO2 isip dielectric layer. Posible ang dugang nga pag-uswag sa mobility gamit ang optimized tube density ug uban pang klase sa tubes (46).
(A) Eskema sa graphene-based stretchable transistor. SWNTs, single-walled carbon nanotubes. (B) Litrato sa stretchable transistors nga hinimo sa graphene electrodes (ibabaw) ug CNT electrodes (ubos). Klaro nga mamatikdan ang kalainan sa transparency. (C ug D) Transfer ug output curves sa graphene-based transistor sa SEBS sa wala pa ang strain. (E ug F) Transfer curves, on ug off current, on/off ratio, ug mobility sa graphene-based transistor sa lain-laing strains.
Sa dihang ang transparent, all-carbon device giinat sa direksyon nga parallel sa direksyon sa charge transport, gamay ra ang pagkadaot nga naobserbahan hangtod sa 120% nga strain. Atol sa pag-inat, ang mobility padayon nga mikunhod gikan sa 5.6 cm2/Vs sa 0% strain ngadto sa 2.5 cm2/Vs sa 120% strain (Fig. 5F). Gitandi usab namo ang performance sa transistor para sa lain-laing channel lengths (tan-awa ang table S1). Talalupangdon nga sa strain nga sama kadako sa 105%, kining tanan nga transistor nagpakita gihapon og taas nga on/off ratio (>103) ug mobility (>3 cm2/Vs). Dugang pa, among gisumada ang tanan nga bag-o nga trabaho sa all-carbon transistors (tan-awa ang table S2) (47–52). Pinaagi sa pag-optimize sa device fabrication sa mga elastomer ug paggamit sa MGGs isip mga contact, ang among all-carbon transistors nagpakita og maayong performance sa termino sa mobility ug hysteresis ingon man sa pagka-inat.
Isip aplikasyon sa hingpit nga transparent ug stretchable transistor, among gigamit kini aron makontrol ang switching sa LED (Fig. 6A). Sama sa gipakita sa Fig. 6B, ang berde nga LED makita nga klaro pinaagi sa stretchable all-carbon device nga gibutang direkta sa ibabaw. Samtang nag-inat hangtod sa ~100% (Fig. 6, C ug D), ang intensity sa kahayag sa LED wala mausab, nga nahiuyon sa performance sa transistor nga gihulagway sa ibabaw (tan-awa ang salida S1). Kini ang unang report sa stretchable control units nga gihimo gamit ang graphene electrodes, nga nagpakita sa usa ka bag-ong posibilidad alang sa graphene stretchable electronics.
(A) Sirkito sa usa ka transistor aron mopadagan sa LED. GND, ground. (B) Litrato sa ma-stretch ug transparent nga all-carbon transistor sa 0% strain nga gibutang sa ibabaw sa berde nga LED. (C) Ang all-carbon transparent ug stretchable transistor nga gigamit sa pag-switch sa LED gibutang sa ibabaw sa LED sa 0% (wala) ug ~100% strain (tuo). Ang puti nga mga pana nagtudlo isip dalag nga mga marker sa device aron ipakita ang pagbag-o sa distansya nga gi-stretch. (D) Kilid nga talan-awon sa gi-stretch nga transistor, uban ang LED nga giduso sa elastomer.
Sa konklusyon, nakahimo kami og usa ka transparent nga conductive graphene structure nga nagmintinar sa taas nga conductivity ubos sa dagkong mga strain isip stretchable electrodes, nga gipaandar sa mga graphene nanoscrolls taliwala sa mga stacked graphene layers. Kini nga mga bi- ug trilayer MGG electrode structures sa usa ka elastomer makamintinar sa 21 ug 65%, matag usa, sa ilang 0% strain conductivities sa usa ka strain nga moabot sa 100%, kon itandi sa hingpit nga pagkawala sa conductivity sa 5% strain alang sa tipikal nga monolayer graphene electrodes. Ang dugang nga conductive paths sa graphene scrolls ingon man ang huyang nga interaksyon tali sa gibalhin nga mga layer nakatampo sa labaw nga conductivity stability ubos sa strain. Dugang pa namong gigamit kini nga graphene structure aron paghimo og all-carbon stretchable transistors. Sa pagkakaron, kini ang labing stretchable graphene-based transistor nga adunay labing maayo nga transparency nga wala mogamit og buckling. Bisan tuod ang kasamtangang pagtuon gihimo aron pagpagana sa graphene alang sa stretchable electronics, nagtuo kami nga kini nga pamaagi mahimong mapalapdan sa ubang 2D nga mga materyales aron makapagana sa stretchable 2D electronics.
Ang large-area CVD graphene gipatubo sa mga gisuspinde nga Cu foil (99.999%; Alfa Aesar) ubos sa kanunay nga presyur nga 0.5 mtorr nga adunay 50–SCCM (standard cubic centimeter kada minuto) CH4 ug 20–SCCM H2 isip mga precursor sa 1000°C. Ang duha ka kilid sa Cu foil gitabonan sa monolayer graphene. Usa ka nipis nga layer sa PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) ang gi-spin-coat sa usa ka kilid sa Cu foil, nga nagporma og PMMA/G/Cu foil/G structure. Pagkahuman, ang tibuok film gihumol sa 0.1 M ammonium persulfate [(NH4)2S2O8] nga solusyon sulod sa mga 2 ka oras aron matangtang ang Cu foil. Atol niini nga proseso, ang wala mapanalipdan nga likod nga graphene unang nagisi sa mga utlanan sa lugas ug dayon gilukot ngadto sa mga scroll tungod sa surface tension. Ang mga scroll gilakip sa PMMA-supported upper graphene film, nga nagporma og PMMA/G/G scrolls. Ang mga pelikula gihugasan dayon sa deionized nga tubig sa makadaghang higayon ug gibutang sa usa ka target nga substrate, sama sa usa ka gahi nga SiO2/Si o plastik nga substrate. Sa diha nga ang gilakip nga pelikula nauga na sa substrate, ang sample sunod-sunod nga gihumol sa acetone, 1:1 acetone/IPA (isopropyl alcohol), ug IPA sulod sa 30 segundos matag usa aron makuha ang PMMA. Ang mga pelikula gipainit sa 100°C sulod sa 15 minutos o gibutang sa vacuum sa tibuok gabii aron hingpit nga makuha ang natanggong nga tubig sa dili pa ibalhin ang laing layer sa G/G scroll niini. Kini nga lakang aron malikayan ang pagkabulag sa graphene film gikan sa substrate ug masiguro ang hingpit nga pagtabon sa mga MGG atol sa pagpagawas sa PMMA carrier layer.
Ang morpolohiya sa istruktura sa MGG giobserbahan gamit ang optical microscope (Leica) ug scanning electron microscope (1 kV; FEI). Usa ka atomic force microscope (Nanoscope III, Digital Instrument) ang gipadagan sa tapping mode aron maobserbahan ang mga detalye sa mga G scroll. Ang transparency sa film gisulayan gamit ang ultraviolet-visible spectrometer (Agilent Cary 6000i). Alang sa mga pagsulay kung ang strain naa sa perpendicular nga direksyon sa pag-agos sa kuryente, ang photolithography ug O2 plasma gigamit aron i-pattern ang mga istruktura sa graphene ngadto sa mga strips (~300 μm ang gilapdon ug ~2000 μm ang gitas-on), ug ang Au (50 nm) nga mga electrodes gi-thermal deposit gamit ang shadow masks sa duha ka tumoy sa taas nga kilid. Ang mga graphene strips gibutang dayon sa kontak sa usa ka SEBS elastomer (~2 cm ang gilapdon ug ~5 cm ang gitas-on), diin ang taas nga axis sa mga strips parallel sa mubo nga kilid sa SEBS gisundan sa BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) etching ug eutectic gallium indium (EGaIn) isip electrical contacts. Alang sa mga parallel strain test, ang unpatterned graphene structure (~5 × 10 mm) gibalhin ngadto sa SEBS substrates, nga adunay taas nga axes nga parallel sa taas nga kilid sa SEBS substrate. Alang sa duha ka kaso, ang tibuok G (walay G scrolls)/SEBS giinat ubay sa taas nga kilid sa elastomer sa usa ka manual apparatus, ug in situ, among gisukod ang ilang mga pagbag-o sa resistensya ubos sa strain sa usa ka probe station gamit ang semiconductor analyzer (Keithley 4200-SCS).
Ang mga highly stretchable ug transparent nga all-carbon transistors sa usa ka elastic substrate gihimo pinaagi sa mosunod nga mga pamaagi aron malikayan ang kadaot sa organic solvent sa polymer dielectric ug substrate. Ang mga istruktura sa MGG gibalhin ngadto sa SEBS isip gate electrodes. Aron makakuha og uniporme nga thin-film polymer dielectric layer (2 μm ang gibag-on), usa ka SEBS toluene (80 mg/ml) nga solusyon ang gi-spin-coat sa usa ka octadecyltrichlorosilane (OTS)–modified SiO2/Si substrate sa 1000 rpm sulod sa 1 min. Ang nipis nga dielectric film dali nga mabalhin gikan sa hydrophobic OTS surface ngadto sa SEBS substrate nga gitabonan sa giandam nga graphene. Ang usa ka capacitor mahimong himoon pinaagi sa pagdeposito sa usa ka liquid-metal (EGaIn; Sigma-Aldrich) top electrode aron mahibal-an ang capacitance isip function sa strain gamit ang LCR (inductance, capacitance, resistance) meter (Agilent). Ang laing bahin sa transistor gilangkoban sa polymer-sorted semiconducting CNTs, nga nagsunod sa mga pamaagi nga gitaho kaniadto (53). Ang mga patterned source/drain electrod gihimo sa mga rigid SiO2/Si substrates. Sunod, ang duha ka parte, dielectric/G/SEBS ug CNTs/patterned G/SiO2/Si, gi-laminate sa usag usa, ug gihumol sa BOE aron makuha ang rigid SiO2/Si substrate. Busa, gihimo ang hingpit nga transparent ug stretchable transistors. Ang electrical testing ubos sa strain gihimo sa manual stretching setup sama sa nahisgutang pamaagi.
Ang dugang nga materyal para niini nga artikulo anaa sa http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig. S1. Mga hulagway sa optical microscopy sa monolayer nga MGG sa SiO2/Si substrates sa lain-laing mga magnification.
fig. S4. Pagtandi sa two-probe sheet resistances ug transmittances @550 nm sa mono-, bi- ug trilayer plain graphene (itom nga mga kwadro), MGG (pula nga mga lingin), ug CNTs (asul nga trianggulo).
fig. S7. Na-normalize nga pagbag-o sa resistensya sa mono- ug bilayer nga MGG (itom) ug G (pula) ubos sa ~1000 cyclic strain loading hangtod sa 40 ug 90% nga parallel strain, matag usa.
fig. S10. Imahe sa SEM sa trilayer MGG sa SEBS elastomer human sa pag-strain, nga nagpakita sa usa ka taas nga scroll cross ibabaw sa pipila ka mga liki.
fig. S12. AFM nga hulagway sa trilayer MGG sa nipis kaayo nga SEBS elastomer sa 20% nga strain, nga nagpakita nga ang usa ka linukot mitabok sa usa ka liki.
talaan S1. Mga paglihok sa bilayer MGG–single-walled carbon nanotube transistors sa lain-laing gitas-on sa channel sa wala pa ug pagkahuman sa strain.
Kini usa ka open-access nga artikulo nga giapod-apod ubos sa mga termino sa Creative Commons Attribution-NonCommercial license, nga nagtugot sa paggamit, pag-apod-apod, ug pagpatik pag-usab sa bisan unsang medium, basta ang resulta nga paggamit dili alang sa komersyal nga bentaha ug basta ang orihinal nga buhat gikutlo sa husto.
PAHINUMDOM: Among gipangayo lang ang imong email address aron ang tawo nga imong girekomendar sa panid mahibalo nga gusto nimo nga makita nila kini, ug nga dili kini junk mail. Wala kami magkuha og bisan unsang email address.
Kini nga pangutana para sa pagsulay kung ikaw ba usa ka tawo nga bisita ug aron malikayan ang awtomatikong mga spam nga pagsumite.
Ni Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Ni Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science. Tanang katungod gigahin. Ang AAAS kay partner sa HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ug COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.