Ultratransparent ug stretchable graphene electrodes

Ang duha ka dimensyon nga mga materyales, sama sa graphene, madanihon alang sa parehas nga naandan nga semiconductor nga aplikasyon ug nascent nga aplikasyon sa flexible electronics. Bisan pa, ang taas nga tensile nga kusog sa graphene nagresulta sa pagkabali sa mubu nga pilay, nga naghimo niini nga mahagiton nga pahimuslan ang talagsaon nga mga kabtangan sa elektroniko sa mga nabag-o nga elektroniko. Aron makahimo sa maayo kaayo nga strain-dependent nga performance sa transparent graphene conductors, naghimo kami og graphene nanoscrolls taliwala sa stacked graphene layers, nga gitawag og multilayer graphene/graphene scrolls (MGGs). Ubos sa strain, ang pipila ka mga scroll nagsumpay sa mga fragmented domain sa graphene aron mapadayon ang usa ka percolating network nga makahimo sa maayo kaayo nga conductivity sa taas nga mga strain. Ang trilayer MGGs nga gisuportahan sa mga elastomer nagpabilin sa 65% sa ilang orihinal nga conductance sa 100% strain, nga tul-id sa direksyon sa kasamtangan nga pag-agos, samtang ang trilayer films sa graphene nga walay nanoscrolls nagpabilin lamang sa 25% sa ilang pagsugod nga conductance. Ang usa ka stretchable all-carbon transistor nga gihimo gamit ang MGGs isip mga electrodes nagpakita sa usa ka transmittance nga> 90% ug gipabilin ang 60% sa iyang orihinal nga kasamtangan nga output sa 120% nga strain (parallel sa direksyon sa charge transport). Kini nga mga kaayo nga stretchable ug transparent all-carbon transistors makahimo sa sopistikado nga stretchable optoelectronics.
Ang mabag-o nga transparent electronics usa ka nagtubo nga natad nga adunay hinungdanon nga aplikasyon sa mga advanced nga biointegrated nga sistema (1, 2) ingon usab ang potensyal nga mag-integrate sa mga stretchable optoelectronics (3, 4) aron makahimo og sopistikado nga soft robotics ug mga display. Gipakita sa Graphene ang labi ka gitinguha nga mga kabtangan sa gibag-on sa atomic, taas nga transparency, ug taas nga conductivity, apan ang pagpatuman niini sa mga stretchable nga aplikasyon napugngan tungod sa kalagmitan nga mag-crack sa gagmay nga mga strain. Ang pagbuntog sa mekanikal nga mga limitasyon sa graphene makapahimo sa bag-ong pag-andar sa mga stretchable transparent device.
Ang talagsaon nga mga kabtangan sa graphene naghimo niini nga usa ka lig-on nga kandidato alang sa sunod nga henerasyon sa transparent conductive electrodes (5, 6). Kung itandi sa labing sagad nga gigamit nga transparent conductor, indium tin oxide [ITO; 100 ohms/square (sq) sa 90% transparency ], monolayer graphene nga gipatubo sa chemical vapor deposition (CVD) adunay susama nga kombinasyon sa sheet resistance (125 ohms/sq) ug transparency (97.4%) (5). Dugang pa, ang mga pelikula sa graphene adunay talagsaon nga pagka-flexible kumpara sa ITO (7). Pananglitan, sa usa ka plastik nga substrate, ang conductance niini mahimong mapadayon bisan sa usa ka bending radius sa curvature nga gamay sa 0.8 mm (8). Aron mapauswag pa ang pasundayag sa elektrisidad niini isip usa ka transparent flexible conductor, ang nangaging mga buhat nakamugna og graphene hybrid nga mga materyales nga adunay one-dimensional (1D) silver nanowires o carbon nanotubes (CNTs) (9-11). Dugang pa, ang graphene gigamit isip mga electrodes para sa mixed dimensional heterostructural semiconductors (sama sa 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, ug 0D quantum dots) (12), flexible transistors, solar cells, ug light-emitting diodes (LEDs) (13). –23).
Bisan tuod ang graphene nagpakita sa maayong mga resulta alang sa flexible electronics, ang paggamit niini sa stretchable electronics limitado sa mekanikal nga mga kabtangan niini (17, 24, 25); Ang graphene adunay in-plane stiffness nga 340 N/m ug usa ka Young's modulus nga 0.5 TPa (26). Ang lig-on nga network sa carbon-carbon wala maghatag bisan unsang mga mekanismo sa pagwagtang sa enerhiya alang sa gipadapat nga strain ug busa dali nga mabuak sa ubos sa 5% nga strain. Pananglitan, ang CVD graphene nga gibalhin ngadto sa usa ka polydimethylsiloxane (PDMS) elastic substrate mahimo lamang nga magpadayon sa conductivity niini sa ubos sa 6% strain (8). Gipakita sa teoretikal nga mga kalkulasyon nga ang pagkahugno ug pag-interplay tali sa lainlaing mga lut-od kinahanglan nga kusog nga makunhuran ang pagkagahi (26). Pinaagi sa pag-stack sa graphene ngadto sa daghang mga layer, gikataho nga kini nga bi- o trilayer graphene ma-stretch sa 30% nga strain, nga nagpakita sa pagbag-o sa resistensya nga 13 ka beses nga mas gamay kaysa sa monolayer graphene (27). Bisan pa, kini nga pagkamaunat labi ka ubos sa mga state-of-the-art nga stretchable c onductor (28, 29).
Importante ang mga transistor sa mga stretchable nga aplikasyon tungod kay kini makahimo sa sopistikado nga sensor readout ug signal analysis (30, 31). Ang mga transistor sa PDMS nga adunay multilayer graphene isip source/drain electrodes ug channel material makamintinar sa electrical function hangtod sa 5% strain (32), nga mas ubos sa minimum nga gikinahanglang value (~50%) para sa wearable health-monitoring sensors ug electronic skin ( 33, 34). Bag-ohay lang, usa ka graphene kirigami nga pamaagi ang gisuhid, ug ang transistor nga gi-gate sa usa ka likido nga electrolyte mahimong ma-stretch hangtod sa 240% (35). Bisan pa, kini nga pamaagi nanginahanglan gisuspinde nga graphene, nga nagpakomplikado sa proseso sa paghimo.
Dinhi, nakab-ot namon ang labi ka mabag-o nga mga aparato sa graphene pinaagi sa pag-intercalating sa mga scroll sa graphene (~ 1 hangtod 20 μm ang gitas-on, ~ 0.1 hangtod 1 μm ang gilapdon, ug ~ 10 hangtod 100 nm ang taas) sa taliwala sa mga layer sa graphene. Gi-hypothesize namo nga kining mga graphene scrolls makahatag ug conductive paths sa pag-bridge crack sa graphene sheets, sa ingon mamentinar ang taas nga conductivity ubos sa strain. Ang graphene scrolls wala magkinahanglan og dugang nga synthesis o proseso; sila natural nga naporma sa panahon sa basa nga pamaagi sa pagbalhin. Pinaagi sa paggamit sa multilayer G/G (graphene/graphene) scrolls (MGGs) graphene stretchable electrodes (source/drain and gate) ug semiconducting CNTs, nakahimo kami sa pagpakita sa hilabihan ka transparent ug highly stretchable all-carbon transistors, nga mahimong i-stretch ngadto sa 120 % strain (parallel sa direksyon sa charge transport) ug ipabilin ang 60 % sa ilang orihinal nga kasamtangang output. Kini ang labing mabag-o nga transparent nga transistor nga nakabase sa carbon hangtod karon, ug naghatag kini igo nga sulud sa pagmaneho sa usa ka dili organikong LED.
Aron mahimo ang dako nga lugar nga transparent stretchable graphene electrodes, gipili namo ang CVD-grown graphene sa Cu foil. Ang Cu foil gisuspinde sa tunga sa usa ka CVD quartz tube aron tugotan ang pagtubo sa graphene sa duha ka kilid, nga nahimong G/Cu/G nga mga istruktura. Aron mabalhin ang graphene, una namong gipintalan ang usa ka nipis nga layer sa poly(methyl methacrylate) (PMMA) aron mapanalipdan ang usa ka bahin sa graphene, nga among gihinganlan nga topside graphene (vice versa alang sa pikas bahin sa graphene), ug pagkahuman, ang tibuok pelikula (PMMA/top graphene/Cu/bottom graphene) gituslob sa (NH4)2S2O8 solution aron matangtang ang Cu foil. Ang ubos nga kilid nga graphene nga wala ang PMMA coating dili malikayan nga adunay mga liki ug mga depekto nga nagtugot sa usa ka etchant nga makalusot (36, 37). Ingon sa gihulagway sa Fig. 1A, ubos sa epekto sa tension sa nawong, ang gipagawas nga graphene domain gilukot ngadto sa mga scroll ug pagkahuman gilakip sa nahabilin nga top-G / PMMA nga pelikula. Ang top-G/G scrolls mahimong ibalhin sa bisan unsang substrate, sama sa SiO2/Si, bildo, o humok nga polimer. Ang pagsubli niining proseso sa pagbalhin sa makadaghang higayon ngadto sa samang substrate naghatag ug mga istruktura sa MGG.
(A) Ilustrasyon sa eskematiko sa pamaagi sa paghimo alang sa mga MGG ingon usa ka mabag-o nga electrode. Atol sa pagbalhin sa graphene, ang likod nga graphene sa Cu foil nabuak sa mga utlanan ug mga depekto, gilukot ngadto sa arbitraryong mga porma, ug hugot nga gilakip sa ibabaw nga mga pelikula, nga nahimong mga nanoscroll. Ang ikaupat nga cartoon naghulagway sa stacked MGG structure. (B ug C) Taas nga resolusyon nga TEM nga mga kinaiya sa usa ka monolayer MGG, nga nagpunting sa monolayer graphene (B) ug ang scroll (C) nga rehiyon, matag usa. Ang inset sa (B) usa ka mubu nga magnification nga imahe nga nagpakita sa kinatibuk-ang morphology sa monolayer MGGs sa TEM grid. Ang mga inset sa (C) mao ang intensity profiles nga gikuha ubay sa rectangular boxes nga gipakita sa hulagway, diin ang mga distansiya tali sa atomic planes maoy 0.34 ug 0.41 nm. (D) Carbon K-edge EEL spectrum nga may marka nga graphitic π* ug σ* peak. (E) Sectional AFM nga hulagway sa monolayer G/G scrolls nga adunay taas nga profile subay sa yellow dotted line. (F to I) Optical microscopy ug AFM image s sa trilayer G nga walay (F ug H) ug adunay mga scroll (G ug I) sa 300-nm-baga nga SiO2 / Si substrates, matag usa. Ang mga representante nga linukot nga basahon ug mga kunot gimarkahan aron ipasiugda ang ilang mga kalainan.
Aron mapamatud-an nga ang mga linukot nga linukot nga graphene sa kinaiyahan, nagpahigayon kami og high-resolution transmission electron microscopy (TEM) ug electron energy loss (EEL) spectroscopy nga mga pagtuon sa monolayer top-G/G scroll structures. Ang Figure 1B nagpakita sa hexagonal nga istruktura sa usa ka monolayer graphene, ug ang inset usa ka kinatibuk-ang morpolohiya sa pelikula nga gitabonan sa usa ka carbon hole sa TEM grid. Ang monolayer graphene naglangkob sa kadaghanan sa grid, ug ang pipila ka mga graphene flakes sa presensya sa daghang mga stack sa hexagonal nga mga singsing makita (Fig. 1B). Pinaagi sa pag-zoom ngadto sa usa ka indibidwal nga scroll (Fig. 1C), among naobserbahan ang usa ka dako nga kantidad sa graphene lattice fringes, uban sa lattice spacing sa han-ay sa 0.34 ngadto sa 0.41 nm. Kini nga mga sukod nagsugyot nga ang mga flakes random nga gilukot ug dili perpekto nga graphite, nga adunay lattice spacing nga 0.34 nm sa "ABAB" layer stacking. Gipakita sa Figure 1D ang carbon K-edge EEL spectrum, diin ang peak sa 285 eV naggikan sa π* orbital ug ang lain sa palibot sa 290 eV tungod sa transisyon sa σ* orbital. Makita nga ang sp2 bonding nagdominar sa kini nga istruktura, nga nagpamatuod nga ang mga linukot nga graphitic kaayo.
Ang optical microscopy ug atomic force microscopy (AFM) nga mga hulagway naghatag og pagsabot sa pag-apod-apod sa graphene nanoscrolls sa MGGs (Fig. 1, E to G, ug fig. S1 ug S2). Ang mga scroll random nga giapod-apod sa ibabaw, ug ang ilang in-plane density nagdugang proporsyonal sa gidaghanon sa mga stacked layer. Daghang mga linukot nga linukot nga gisal-ot sa mga knot ug nagpakita sa dili parehas nga gitas-on sa gilay-on nga 10 hangtod 100 nm. Sila 1 ngadto sa 20 μm ang gitas-on ug 0.1 ngadto sa 1 μm ang gilapdon, depende sa gidak-on sa ilang unang graphene flakes. Ingon sa gipakita sa Fig. 1 (H ug I), ang mga linukot adunay mas dako nga gidak-on kay sa mga wrinkles, nga mitultol ngadto sa usa ka mas rougher interface sa taliwala sa graphene layers.
Aron sukdon ang mga elektrikal nga kabtangan, among gi-pattern ang mga graphene nga mga pelikula nga adunay o wala’y mga istruktura sa scroll ug layer stacking ngadto sa 300-μm-wide ug 2000-μm-long strips gamit ang photolithography. Ang duha ka probe nga resistensya isip usa ka function sa strain gisukod ubos sa ambient nga kondisyon. Ang presensya sa mga scroll nagpamenos sa resistivity sa monolayer graphene sa 80% nga adunay 2.2% nga pagkunhod sa transmittance (fig. S4). Gipamatud-an niini nga ang mga nanoscroll, nga adunay taas nga densidad sa kasamtangan hangtod sa 5 × 107 A/cm2 (38, 39), naghimo sa usa ka positibo kaayo nga kontribusyon sa elektrikal sa mga MGG. Taliwala sa tanan nga mono-, bi-, ug trilayer nga plain graphene ug MGGs, ang trilayer MGG adunay labing maayo nga conductance nga adunay transparency nga hapit 90%. Aron itandi sa ubang mga tinubdan sa graphene nga gitaho sa literatura, gisukod usab namo ang upat ka probe sheet resistances (fig. S5) ug gilista kini isip function sa transmittance sa 550 nm (fig. S6) sa Fig. 2A. Ang MGG nagpakita nga parehas o mas taas nga conductivity ug transparency kay sa artipisyal nga stacked multila yer plain graphene ug pagkunhod sa graphene oxide (RGO) (6, 8, 18). Timan-i nga ang mga resistensya sa sheet sa artificially stacked multilayer plain graphene gikan sa literatura mas taas og gamay kaysa sa among MGG, tingali tungod sa ilang wala ma-optimize nga kondisyon sa pagtubo ug pamaagi sa pagbalhin.
(A) Upat ka-probe sheet resistances batok sa transmittance sa 550 nm alang sa pipila ka mga matang sa graphene, diin itom nga mga kwadro nagpasabot mono-, bi-, ug trilayer MGGs; pula nga mga lingin ug asul nga triangles katumbas sa multilayer plain graphene nga gipatubo sa Cu ug Ni gikan sa mga pagtuon sa Li et al. (6) ug Kim et al. (8), matag usa, ug pagkahuman gibalhin sa SiO2 / Si o quartz; ug berdeng mga trianggulo ang mga kantidad alang sa RGO sa lainlain nga pagkunhod sa degree gikan sa pagtuon sa Bonaccorso et al. ( 18). (B ug C) Na-normalize ang pagbag-o sa resistensya sa mono-, bi- ug trilayer MGGs ug G isip usa ka function sa perpendicular (B) ug parallel (C) strain sa direksyon sa kasamtangan nga dagan. (D) Normalized nga pagbag-o sa resistensya sa bilayer G (pula) ug MGG (itom) ubos sa cyclic strain nga nagkarga hangtod sa 50% perpendicular strain. (E) Normalized nga pagbag-o sa resistensya sa trilayer G (pula) ug MGG (itom) ubos sa cyclic strain nga nagkarga hangtod sa 90% parallel strain. (F) Normalized nga pagbag-o sa kapasidad sa mono-, bi- ug trilayer G ug bi- ug trilayer MGGs isip usa ka function sa strain. Ang inset mao ang capacitor structure, diin ang polymer substrate mao ang SEBS ug ang polymer dielectric layer mao ang 2-μm-thick SEBS.
Aron sa pagtimbang-timbang sa strain-dependent nga performance sa MGG, gibalhin namo ang graphene ngadto sa thermoplastic elastomer styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) substrates (~ 2 cm ang gilapdon ug ~ 5 cm ang gitas-on), ug ang conductivity gisukod samtang ang substrate gituy-od. (tan-awa ang Mga Materyal ug Mga Pamaagi) pareho nga patindog ug parallel sa direksyon sa kasamtangan nga agos (Fig. 2, B ug C). Ang strain-dependent nga elektrikal nga kinaiya milambo uban ang pag-apil sa mga nanoscroll ug nagkadaghang mga graphene layer. Pananglitan, kung ang strain tul-id sa kasamtangan nga agos, alang sa monolayer graphene, ang pagdugang sa mga scroll nagdugang sa strain sa electrical breakage gikan sa 5 ngadto sa 70%. Ang strain tolerance sa trilayer graphene labi usab nga milambo kung itandi sa monolayer graphene. Uban sa nanoscrolls, sa 100% perpendicular strain, ang resistensya sa trilayer MGG nga estraktura misaka lamang sa 50%, kon itandi sa 300% alang sa trilayer graphene nga walay mga scroll. Ang pagbag-o sa resistensya ubos sa cyclic strain load ing gisusi. Alang sa pagtandi (Fig. 2D), ang mga pagsukol sa usa ka plain bilayer graphene nga pelikula misaka mga 7.5 ka beses human sa ~ 700 nga mga siklo sa 50% nga perpendicular strain ug nagpadayon sa pagdugang sa strain sa matag siklo. Sa laing bahin, ang pagsukol sa usa ka bilayer MGG lamang misaka mga 2.5 ka beses human sa ~ 700 nga mga siklo. Ang pag-apply hangtod sa 90% nga strain subay sa parallel nga direksyon, ang resistensya sa trilayer graphene misaka ~ 100 ka beses pagkahuman sa 1000 nga mga siklo, samtang kini ~ 8 ka beses lamang sa usa ka trilayer MGG (Fig. 2E). Ang mga resulta sa pagbisikleta gipakita sa fig. S7. Ang medyo mas paspas nga pagtaas sa resistensya ubay sa parallel strain nga direksyon tungod kay ang orientasyon sa mga liki kay perpendicular sa direksyon sa kasamtangan nga dagan. Ang pagtipas sa pagsukol sa panahon sa loading ug unloading strain tungod sa viscoelastic recovery sa SEBS elastomer substrate. Ang mas lig-on nga pagsukol sa MGG strips sa panahon sa pagbisikleta tungod sa presensya sa mga dagkong scrolls nga mahimong tulay sa mga liki nga bahin sa graphene (ingon nga nahibal-an sa AFM), nga nagtabang sa pagpadayon sa usa ka percolating nga agianan. Kini nga panghitabo sa pagmintinar sa conductivity pinaagi sa usa ka percolating nga agianan gitaho na kaniadto alang sa mga cracked metal o semiconductor films sa elastomer substrates (40, 41).
Sa pagtimbang-timbang niini nga mga graphene-based nga mga pelikula isip gate electrodes sa stretchable device, among gitabonan ang graphene layer nga adunay SEBS dielectric layer (2 μm nga gibag-on) ug gimonitor ang dielectric capacitance change isip function sa strain (tan-awa ang Fig. 2F ug ang Supplementary Materials alang sa mga detalye). Naobserbahan namon nga ang mga kapasidad nga adunay yano nga monolayer ug bilayer graphene electrodes dali nga mikunhod tungod sa pagkawala sa in-plane conductivity sa graphene. Sa kasukwahi, ang capacitances gated sa MGGs ingon man ang plain trilayer graphene nagpakita sa usa ka pagtaas sa capacitance uban sa strain, nga gilauman tungod sa pagkunhod sa dielectric gibag-on uban sa strain. Ang gipaabot nga pagtaas sa kapasidad nahiangay kaayo sa istruktura sa MGG (fig. S8). Kini nagpakita nga ang MGG angayan isip usa ka gate electrode para sa mga stretchable transistor.
Aron masusi pa ang papel sa 1D graphene scroll sa strain tolerance sa electrical conductivity ug mas maayo nga makontrol ang panagbulag tali sa graphene layers, gigamit namo ang spray-coated CNTs aron mapulihan ang graphene scrolls (tan-awa ang Supplementary Materials). Aron masundog ang mga istruktura sa MGG, among gideposito ang tulo ka mga densidad sa mga CNT (nga mao, CNT1
(A to C) AFM nga mga hulagway sa tulo ka lain-laing mga densidad sa CNTs (CNT1
Aron mas masabtan ang ilang kapabilidad isip mga electrodes alang sa stretchable electronics, sistematikong gisusi namo ang mga morphologies sa MGG ug G-CNT-G ubos sa strain. Ang optical microscopy ug scanning electron microscopy (SEM) dili epektibo nga mga pamaagi sa pag-ila tungod kay ang duha kulang sa kolor nga contrast ug ang SEM kay subject sa image artifacts atol sa electron scanning kung ang graphene anaa sa polymer substrates (fig. S9 ug S10). Aron maobserbahan in situ ang graphene surface ubos sa strain, among gikolekta ang AFM measurements sa trilayer MGGs ug plain graphene human ibalhin ngadto sa nipis kaayo (~ 0.1 mm ang gibag-on) ug elastic SEBS substrates. Tungod sa intrinsic nga mga depekto sa CVD graphene ug extrinsic nga kadaot sa panahon sa proseso sa pagbalhin, ang mga liki dili kalikayan nga mamugna sa strained graphene, ug uban sa nagkadaghang strain, ang mga liki nahimong mas dasok (Fig. 4, A to D). Depende sa stacking istruktura sa carbon-based electrodes, ang mga liki nagpakita sa lain-laing mga morphologies (fig. S11) (27). Ang densidad sa lugar sa liki (gihubit nga lugar sa liki/na-analyze nga lugar) sa multilayer graphene mas ubos kay sa monolayer graphene human sa strain, nga nahiuyon sa pagtaas sa electrical conductivity para sa MGGs. Sa laing bahin, ang mga linukot nga basahon kanunay nga naobserbahan sa pagdugtong sa mga liki, nga naghatag og dugang nga conductive nga mga agianan sa strained film. Pananglitan, ingon nga gimarkahan sa imahe sa Fig. 4B, usa ka lapad nga linukot nga linukot nga mitabok sa usa ka liki sa trilayer MGG, apan wala’y linukot nga naobserbahan sa yano nga graphene (Fig. 4, E hangtod H). Sa susama, ang mga CNT usab nagsumpay sa mga liki sa graphene (fig. S11). Ang crack area density, scroll area density, ug roughness sa mga pelikula gisumada sa Fig. 4K.
(A to H) In situ AFM nga mga hulagway sa trilayer G/G scrolls (A to D) ug trilayer G structures (E to H) sa nipis kaayo nga SEBS (~0.1 mm ang gibag-on) elastomer sa 0, 20, 60, ug 100 % strain. Ang mga representatibo nga mga liki ug mga linukot gipunting sa mga pana. Ang tanan nga mga imahe sa AFM naa sa lugar nga 15 μm × 15 μm, gamit ang parehas nga color scale bar nga gimarkahan. (I) Simulation geometry sa patterned monolayer graphene electrodes sa SEBS substrate. (J) Simulation contour map sa pinakataas nga principal logarithmic strain sa monolayer graphene ug ang SEBS substrate sa 20% external strain. (K) Pagkumpara sa crack area density (pula nga column), scroll area density (yellow column), ug surface roughness (asul nga column) para sa lain-laing graphene structures.
Sa diha nga ang MGG nga mga salida giinat, adunay usa ka importante nga dugang nga mekanismo nga ang mga linukot nga basahon mahimong tulay sa liki nga mga rehiyon sa graphene, pagmintinar sa usa ka percolating network. Ang mga linukot nga graphene nagsaad tungod kay kini mahimo nga napulo ka micrometer ang gitas-on ug busa makahimo sa pagdugtong sa mga liki nga kasagaran hangtod sa sukod sa micrometer. Dugang pa, tungod kay ang mga scroll naglangkob sa mga multilayer sa graphene, kini gilauman nga adunay ubos nga resistensya. Sa pagtandi, ang medyo dasok (ubos nga transmittance) nga mga network sa CNT gikinahanglan aron mahatagan ang parehas nga katakus sa pag-bridging sa conductive, tungod kay ang mga CNT mas gamay (kasagaran pipila ka micrometer ang gitas-on) ug dili kaayo conductive kaysa mga scroll. Sa laing bahin, ingon sa gipakita sa fig. S12, samtang ang graphene nag-crack sa panahon sa pag-inat aron ma-accommodate ang strain, ang mga scroll dili moliki, nga nagpakita nga ang naulahi mahimong mag-slide sa nagpahiping graphene. Ang rason nga dili sila mag-crack lagmit tungod sa giligid nga istruktura, nga gilangkuban sa daghang mga layer sa graphene (~ 1 hangtod 2 0 μm ang gitas-on, ~ 0.1 hangtod 1 μm ang gilapdon, ug ~ 10 hangtod 100 nm ang taas), nga adunay mas taas nga epektibo nga modulus kay sa single-layer graphene. Ingon sa gitaho sa Green ug Hersam (42), ang mga metal nga CNT nga network (diametro sa tubo nga 1.0 nm) mahimong makab-ot ang mubu nga resistensya sa sheet <100 ohms / sq bisan pa sa dako nga pagsukol sa junction tali sa mga CNT. Gikonsiderar nga ang among mga scroll sa graphene adunay gilapdon nga 0.1 hangtod 1 μm ug nga ang mga scroll sa G / G adunay labi ka daghang mga lugar nga kontak kaysa sa mga CNT, ang resistensya sa pagkontak ug lugar sa pagkontak tali sa mga scroll sa graphene ug graphene kinahanglan dili limitahan ang mga hinungdan aron mapadayon ang taas nga conductivity.
Ang graphene adunay mas taas nga modulus kaysa SEBS substrate. Bisan pa nga ang epektibo nga gibag-on sa graphene electrode mas ubos kaysa sa substrate, ang katig-a sa graphene mga panahon sa iyang gibag-on ikatandi sa substrate (43, 44), nga miresulta sa kasarangang rigid-island effect. Gi-simulate namo ang deformation sa usa ka 1-nm-thick graphene sa usa ka SEBS substrate (tan-awa ang Supplementary Materials alang sa mga detalye). Sumala sa mga resulta sa simulation, kung ang 20% ​​nga strain gipadapat sa SEBS substrate sa gawas, ang kasagaran nga strain sa graphene mao ang ~ 6.6% (Fig. 4J ug fig. S13D), nga nahiuyon sa mga obserbasyon sa eksperimento (tan-awa ang fig. S13) . Gikumpara namo ang strain sa patterned graphene ug substrate nga mga rehiyon gamit ang optical microscopy ug nakit-an nga ang strain sa substrate nga rehiyon mahimong labing menos kaduha sa strain sa graphene region. Gipakita niini nga ang pilay nga gigamit sa mga pattern sa graphene electrode mahimong labi nga ma-confine, nga mahimong graphene stiff islands sa ibabaw sa SEBS (26, 43, 44).
Busa, ang abilidad sa MGG electrodes sa pagpadayon sa taas nga conductivity ubos sa taas nga strain lagmit nga mahimo pinaagi sa duha ka mayor nga mga mekanismo: (i) Ang mga scrolls mahimong tulay disconnected mga rehiyon aron sa pagpadayon sa usa ka conductive percolation nga agianan, ug (ii) ang multilayer graphene sheets/elastomer mahimong mag-slide ibabaw sa usag usa, nga miresulta sa pagkunhod sa strain sa graphene electrodes. Alang sa daghang mga lut-od sa gibalhin nga graphene sa elastomer, ang mga lut-od dili hugot nga gilakip sa usag usa, nga mahimong mag-slide agig tubag sa strain (27). Gidugangan usab sa mga scroll ang kabangis sa mga layer sa graphene, nga mahimong makatabang aron madugangan ang pagbulag tali sa mga layer sa graphene ug busa mahimo ang pag-slide sa mga layer sa graphene.
Ang tanan nga carbon device madasigon nga gigukod tungod sa ubos nga gasto ug taas nga throughput. Sa among kaso, ang tanan nga carbon transistors gihimo gamit ang ubos nga graphene gate, usa ka top graphene source/drain contact, usa ka sorted CNT semiconductor, ug SEBS isip dielectric (Fig. 5A). Sama sa gipakita sa Fig. 5B, ang usa ka all-carbon device nga adunay CNTs isip tinubdan/drain ug gate (bottom device) mas opaque kay sa device nga adunay graphene electrodes (top device). Kini tungod kay ang mga network sa CNT nanginahanglan ug dagkong mga gibag-on ug, tungod niini, mas mubu nga mga optical transmittance aron makab-ot ang mga resistensya sa sheet nga parehas sa graphene (fig. S4). Ang Figure 5 (C ug D) nagpakita sa representante nga pagbalhin ug mga kurba sa output sa wala pa ang strain alang sa usa ka transistor nga gihimo gamit ang bilayer MGG electrodes. Ang gilapdon sa channel ug gitas-on sa unstrained transistor mao ang 800 ug 100 μm, matag usa. Ang gisukod nga on/off ratio mas dako pa sa 103 nga adunay on ug off nga mga sulog sa lebel nga 10−5 ug 10−8 A, matag usa. Ang output curve nagpakita sa sulundon nga linear ug sa turasyon nga mga rehimen nga adunay tin-aw nga gate-voltage dependence, nga nagpakita sa sulundon nga kontak tali sa CNTs ug graphene electrodes (45). Ang resistensya sa kontak sa mga graphene electrodes nakita nga mas ubos kaysa sa naalisngaw nga Au film (tan-awa ang fig. S14). Ang saturation mobility sa stretchable transistor maoy mga 5.6 cm2/Vs, susama nianang sa parehas nga polymer-sorted CNT transistors sa rigid Si substrates nga adunay 300-nm SiO2 isip dielectric layer. Ang dugang nga pag-uswag sa paglihok posible sa na-optimize nga densidad sa tubo ug uban pang matang sa mga tubo (46).
(A) Scheme sa graphene-based stretchable transistor. Mga SWNT, single-walled carbon nanotubes. (B) Litrato sa mga stretchable transistors nga hinimo sa graphene electrodes (ibabaw) ug CNT electrodes (ubos). Ang kalainan sa transparency klaro nga mamatikdan. ( C ug D) Pagbalhin ug mga kurba sa output sa graphene-based transistor sa SEBS sa wala pa ang strain. (E ug F) Pagbalhin sa mga kurba, on ug off nga kasamtangan, on/off ratio, ug paglihok sa graphene-based transistor sa lain-laing mga strain.
Sa diha nga ang transparent, all-carbon nga himan gituy-od sa direksyon nga susama sa direksyon sa transportasyon sa bayad, gamay nga pagkadaut ang naobserbahan hangtod sa 120% nga strain. Atol sa pag-inat, ang paglihok padayon nga mikunhod gikan sa 5.6 cm2 / Vs sa 0% strain ngadto sa 2.5 cm2 / Vs sa 120% strain (Fig. 5F). Gikumpara usab namo ang performance sa transistor alang sa lain-laing mga gitas-on sa channel (tan-awa ang lamesa S1). Ilabi na, sa usa ka pilay nga ingon kadako sa 105%, kining tanan nga mga transistor nagpakita gihapon sa usa ka taas nga on / off ratio (> 103) ug paglihok (> 3 cm2 / Vs). Dugang pa, among gi-summarize ang tanang bag-ong trabaho sa all-carbon transistor (tan-awa ang table S2) (47–52). Pinaagi sa pag-optimize sa paghimo sa aparato sa mga elastomer ug paggamit sa mga MGG ingon mga kontak, ang among mga all-carbon transistors nagpakita og maayo nga pasundayag sa mga termino sa paglihok ug hysteresis ingon man usab sa pagkamaunat.
Isip aplikasyon sa bug-os nga transparent ug stretchable transistor, gigamit namo kini sa pagkontrolar sa switching sa LED (Fig. 6A). Ingon sa gipakita sa Fig. 6B, ang berde nga LED makita nga tin-aw pinaagi sa stretchable all-carbon device nga gibutang direkta sa ibabaw. Samtang nag-inat ngadto sa ~ 100% (Fig. 6, C ug D), ang LED light intensity dili mausab, nga nahiuyon sa transistor performance nga gihulagway sa ibabaw (tan-awa ang movie S1). Kini ang una nga taho sa mga stretchable control unit nga gihimo gamit ang graphene electrodes, nga nagpakita sa usa ka bag-ong posibilidad alang sa graphene stretchable electronics.
(A) Circuit sa usa ka transistor sa pagmaneho sa LED. GND, yuta. (B) Litrato sa stretchable ug transparent nga all-carbon transistor sa 0% strain nga gitaod ibabaw sa green nga LED. (C) Ang all-carbon transparent ug stretchable transistor nga gigamit sa pagbalhin sa LED kay gi-mount sa ibabaw sa LED sa 0% (wala) ug ~100% strain (tuo). Ang puti nga mga pana nagpunting ingon nga ang mga dalag nga marka sa aparato aron ipakita ang gilay-on nga pagbag-o nga giinat. (D) Side view sa gituy-od nga transistor, uban sa LED nga giduso ngadto sa elastomer.
Sa konklusyon, nakahimo kami og usa ka transparent conductive graphene structure nga nagmintinar sa taas nga conductivity ubos sa dagkong mga strain isip stretchable electrodes, nga gipalihok sa graphene nanoscrolls sa taliwala sa stacked graphene layers. Kini nga mga bi- ug trilayer nga MGG nga mga istruktura sa electrode sa usa ka elastomer makapadayon sa 21 ug 65%, sa tinuud, sa ilang 0% nga strain conductivities sa usa ka strain nga ingon kataas sa 100%, kon itandi sa hingpit nga pagkawala sa conductivity sa 5% strain alang sa tipikal nga monolayer graphene electrodes. . Ang dugang nga conductive nga mga agianan sa graphene scrolls ingon man ang huyang nga interaksyon tali sa gibalhin nga mga layer nakatampo sa labaw nga kalig-on sa conductivity ubos sa strain. Dugang pa namon nga gigamit kini nga istruktura sa graphene sa paghimo sa tanan nga carbon stretchable transistors. Hangtod karon, kini ang labing mabag-o nga transistor nga nakabase sa graphene nga adunay labing kaayo nga transparency nga wala gigamit ang buckling. Bisan kung ang karon nga pagtuon gihimo aron mahimo ang graphene alang sa mabag-o nga mga elektroniko, kami nagtuo nga kini nga pamaagi mahimo’g mapalapdan sa ubang mga materyal nga 2D aron mahimo ang mabag-o nga 2D electronics.
Ang dako nga lugar nga CVD graphene gipatubo sa mga gisuspinde nga Cu foil (99.999%; Alfa Aesar) ubos sa kanunay nga presyur nga 0.5 mtorr nga adunay 50-SCCM (standard cubic centimeter per minute) CH4 ug 20-SCCM H2 isip precursors sa 1000°C. Ang duha ka kilid sa Cu foil gitabonan sa monolayer graphene. Ang usa ka nipis nga layer sa PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) gipintalan sa usa ka kilid sa Cu foil, nga nahimong usa ka PMMA / G / Cu foil / G nga istruktura. sunod, ang tibuok pelikula gituslob sa 0.1 M ammonium persulfate [(NH4)2S2O8] nga solusyon sulod sa mga 2 ka oras aron matangtang ang Cu foil. Atol niini nga proseso, ang unprotected backside graphene unang gigisi subay sa mga utlanan sa lugas ug dayon gilukot ngadto sa mga scroll tungod sa tensiyon sa ibabaw. Ang mga scroll gilakip sa PMMA nga gisuportahan sa ibabaw nga graphene film, nga nagporma sa PMMA / G / G scrolls. Ang mga pelikula pagkahuman gihugasan sa deionized nga tubig sa daghang mga higayon ug gibutang sa usa ka target nga substrate, sama sa usa ka gahi nga SiO2 / Si o plastik nga substrate. Sa diha nga ang gilakip nga pelikula mamala sa substrate, ang sample w nga sunodsunod nga matumog sa acetone, 1:1 acetone/IPA (isopropyl alcohol), ug IPA sulod sa 30 s matag usa aron makuha ang PMMA. Ang mga pelikula gipainit sa 100 ° C sulod sa 15 min o gitago sa usa ka vacuum sa tibuok gabii aron hingpit nga makuha ang natanggong nga tubig sa wala pa ang laing layer sa G / G scroll ibalhin ngadto niini. Kini nga lakang mao ang paglikay sa detatsment sa graphene film gikan sa substrate ug sa pagsiguro sa bug-os nga coverage sa MGGs sa panahon sa pagpagawas sa PMMA carrier layer.
Ang morpolohiya sa istruktura sa MGG naobserbahan gamit ang usa ka optical microscope (Leica) ug usa ka scanning electron microscope (1 kV; FEI). Usa ka atomic force microscope (Nanoscope III, Digital Instrument) ang gipaandar sa tapping mode aron maobserbahan ang mga detalye sa G scrolls. Ang transparency sa pelikula gisulayan sa usa ka ultraviolet-visible spectrometer (Agilent Cary 6000i). Alang sa mga pagsulay kung ang pilay naa sa perpendicular nga direksyon sa kasamtangan nga pag-agos, ang photolithography ug O2 plasma gigamit sa pag-pattern sa mga istruktura sa graphene ngadto sa mga strips (~ 300 μm ang gilapdon ug ~ 2000 μm ang gitas-on), ug ang Au (50 nm) nga mga electrodes gigamit nga thermally nga gideposito gamit ang mga maskara sa anino sa duha ka tumoy sa taas nga kilid. Ang mga graphene strips dayon gibutang sa kontak sa usa ka SEBS elastomer (~ 2 cm ang gilapdon ug ~ 5 cm ang gitas-on), nga ang taas nga axis sa mga strips susama sa mubo nga kilid sa SEBS nga gisundan sa BOE (buffered oxide etch) (HF: H2O 1:6) etching ug eutectic gallium indium (EGaIn) isip electrical contacts. Para sa parallel strain tests, ang unpatterned graphene structur es (~ 5 × 10 mm) gibalhin ngadto sa SEBS substrates, nga adunay taas nga axes nga parallel sa taas nga kilid sa SEBS substrate. Alang sa duha ka mga kaso, ang tibuok G (walay G scrolls) / SEBS gituy-od ubay sa taas nga kilid sa elastomer sa usa ka manual apparatus, ug sa situ, among gisukod ang ilang mga kausaban sa resistensya ubos sa strain sa usa ka probe station nga adunay semiconductor analyzer (Keithley 4200 -SCS).
Ang kaayo nga stretchable ug transparent all-carbon transistors sa usa ka pagkamaunat-unat nga substrate gihimo sa mosunod nga mga pamaagi aron malikayan ang organic solvent nga kadaot sa polymer dielectric ug substrate. Ang mga istruktura sa MGG gibalhin sa SEBS isip mga electrodes sa ganghaan. Aron makakuha og uniporme nga thin-film polymer dielectric layer (2 μm nga gibag-on), usa ka SEBS toluene (80 mg / ml) nga solusyon ang spin-coated sa usa ka octadecyltrichlorosilane (OTS) -modified SiO2 / Si substrate sa 1000 rpm alang sa 1 min. Ang nipis nga dielectric nga pelikula dali nga mabalhin gikan sa hydrophobic OTS nga nawong ngadto sa SEBS substrate nga gitabonan sa ingon nga giandam nga graphene. Ang usa ka kapasitor mahimo pinaagi sa pagdeposito sa usa ka liquid-metal (EGaIn; Sigma-Aldrich) top electrode aron mahibal-an ang kapasidad isip usa ka function sa strain gamit ang LCR (inductance, capacitance, resistance) meter (Agilent). Ang ubang bahin sa transistor naglangkob sa polymer-sorted semiconducting CNTs, nga nagsunod sa mga pamaagi nga gitaho kaniadto (53). Ang patterned source/drain electrod es gigama sa rigid SiO2/Si substrates. Pagkahuman, ang duha ka bahin, dielectric / G / SEBS ug CNTs / patterned G / SiO2 / Si, gi-laminated sa usag usa, ug gituslob sa BOE aron makuha ang gahi nga SiO2 / Si substrate. Busa, ang bug-os nga transparent ug stretchable transistors gihimo. Ang electrical testing ubos sa strain gihimo sa manual stretching setup sama sa nahisgutang pamaagi.
Ang dugang nga materyal alang niini nga artikulo anaa sa http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig. S1. Optical microscopy nga mga larawan sa monolayer MGG sa SiO2/Si substrates sa lain-laing mga magnifications.
fig. S4. Pagkumpara sa duha ka-probe sheet resistances ug transmittances @550 nm sa mono-, bi- ug trilayer plain graphene (itom nga mga kwadro), MGG (pula nga mga lingin), ug CNTs (asul nga trianggulo).
fig. S7. Ang normal nga pagbag-o sa resistensya sa mono- ug bilayer MGGs (itom) ug G (pula) ubos sa ~1000 cyclic strain nga nagkarga hangtod sa 40 ug 90% parallel strain, matag usa.
fig. S10. SEM image sa trilayer MGG sa SEBS elastomer human sa strain, nagpakita sa taas nga scroll cross sa daghang mga liki.
fig. S12. AFM nga hulagway sa trilayer MGG sa nipis kaayo nga SEBS elastomer sa 20% strain, nga nagpakita nga ang usa ka scroll mitabok sa usa ka liki.
lamesa S1. Ang mga paglihok sa bilayer MGG-single-walled carbon nanotube transistors sa lain-laing mga channel gitas-on sa wala pa ug human sa strain.
Kini usa ka open-access nga artikulo nga gipang-apod-apod ubos sa mga termino sa Creative Commons Attribution-NonCommercial nga lisensya, nga nagtugot sa paggamit, pag-apod-apod, ug pagkopya sa bisan unsa nga medium, basta ang resulta nga paggamit dili alang sa komersyal nga bentaha ug basta ang orihinal nga trabaho husto. gikutlo.
PAHINUMDOM: Gihangyo lang namo ang imong email address aron ang tawo nga imong girekomendar sa panid makahibalo nga gusto nimo nga makita nila kini, ug nga kini dili junk mail. Wala kami makakuha og bisan unsang email address.
Kini nga pangutana alang sa pagsulay kung ikaw ba usa ka tawo nga bisita ug aron mapugngan ang awtomatiko nga pagsumite sa spam.
Ni Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Ni Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science. Tanang katungod gigahin. Ang AAAS kay partner sa HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ug COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.